罗 干,徐北瑶,王体健,李 树,庄炳亮,谢 旻,李蒙蒙 (南京大学大气科学学院,南京 江苏 210023)

数值模式通过综合大气、物理、化学、生物以及数学、计算机等多学科的研究进展,系统描述大气中各种非线性过程,考虑不同物种之间的相互影响与转化,再现不同过程在大气成分演变中的作用,在不同尺度上进行酸沉降、光化学烟雾、灰霾等大气复合污染过程的模拟,已经与外场观测、实验室模拟成为大气环境研究的重要手段[1].

20世纪90年代后期,人们提出“一个大气”的概念,将整个大气作为研究对象,能够在各个空间尺度上模拟所有大气物理和化学过程的第三代空气质量模式系统逐步发展起来.与此同时,我国科学家一直致力于发展适用于中国地区的大气环境模式,相继研发了多个具有自主知识产权的空气质量模式,代表性的有中国科学院大气物理研究所建立的嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)[2]、中国气象科学研究院发展的化学天气数值预报系统(CUACE)[3]和南京大学开发的区域大气环境模拟系统(RegAEMS)[4]等.伴随着研究的深入、技术的发展和持续的应用,我国自主研发的空气质量模式的功能也在不断的更新和改进,逐步发展融合了大气污染来源解析、集合预报、大气化学资料同化等先进技术,在 2008年北京奥运会、2010年上海世博会等重大活动空气质量保障以及日常空气质量预报和大气污染管控等业务工作中发挥了积极作用.

南京大学自 1994年以来开始发展区域大气环境模拟系统 RegAEMS,经过多年的开发和应用实践,RegAEMS在大气环境模拟和空气质量预测、空气污染与气候变化相互作用、大气污染来源解析和协同控制等方面成为很好的研究工具.本文主要介绍RegAEMS的发展历程和系统框架,针对近年来的模式改进开展了性能验证,并指出了模式未来的发展方向和应用前景.

1.1 发展历程

区域大气环境模拟系统RegAEMS的发展历程(见表1)大体可以归纳为3个阶段.

表1 RegAEMS的发展历程Table 1 The history of RegAEMS

1994年,发展了NJURADM(南京大学区域酸沉降模型),包括气象模式和酸雨模式两个部分, 气象模式输出的气象要素场提供给酸雨模式, 酸雨模式则可以输出SO2、NOx、SO42-、NO3-等大气污染物浓度和酸沉降量.气象模式采用美国PSU/ NCAR的中尺度气象模式 MM4,酸雨模式考虑了影响酸雨形成的排放、输送、沉降、转化等复杂的物理化学过程,主要用于酸雨的个例模拟.

2000年,RegADMS(区域酸沉降模型)在NJURADM基础之上进一步对大气化学过程作合理简化,建立不同条件下 SO2、NOx转化率的数据库,直接为模式调用,并对液相化学和湿清除过程进行了参数化处理.气象模式采用 MM5,这样得到的工程模式既考虑了大气化学过程的非线性,又具有较高的计算效率,可以用来模拟计算季或年等较长时间尺度的区域大气污染物浓度和酸沉降分布.

2004年以后,在 RegADMS基础之上逐步加入了二次无机气溶胶、沙尘气溶胶、海盐气溶胶、二次有机气溶胶、汞化学等模块,并增加了支持美国新一代气象研究和预报模式 WRF、澳大利亚 CSIRO发展的 TAPM 模式等气象模式输出数据的接口,支持多层嵌套网格方案,增加了区域和行业大气污染来源解析模块、二氧化碳/甲烷模块、有机氮沉降模块,形成了模拟性能比较全面的RegAEMS.

经过20多年的发展,RegAEMS具备了第3代空气质量模式的主要特征,可以用来模拟主要区域大气污染物浓度、温室气体浓度和大气硫氮沉降,开展区域或城市空气质量预报和大气污染来源解析.

1.2 框架结构

RegAEMS主要应用于数百至数千公里尺度大气污染物排放对区域大气环境的影响,该系统包括中尺度气象模式和区域大气环境模式两个部分,气象模式输出的气象要素场提供给大气环境模式,大气环境模式则考虑了影响大气污染物分布的排放、输送、沉降、转化等复杂的大气物理和化学过程,实现对大气复合污染的模拟和预测.

RegAEMS支持多层嵌套网格;气象模式采用中尺度气象模式WRF、MM5或TAPM;大气环境模式为AEM,其中输送和扩散计算采用有限正定上游差分方案和显式Crank-Nikson方案,干沉降采用3层阻力模型,气相化学采用浓缩的 CBMZ,考虑了汞化学过程;无机气溶胶采用Isorropia、二次有机气溶胶采用SOGGAM或VBS、考虑了沙尘气溶胶和海盐气溶胶以及自然源排放.

RegAEMS 可以输出 SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO、O3、硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)、铵盐(NH4+)、黑碳(BC)、有机碳(OC)、二次有机气溶胶(SOA)、海盐、沙尘、汞(Hg)等大气污染物浓度、雨水中SO42-、NO3-、NH4+等离子浓度、硫氮沉降量以及对受体点上的区域源和行业源的贡献率.RegAEMS的框架结果见图1,详细介绍可以参见专著《区域大气环境-化学-气候模拟》[34].

图1 区域大气环境模拟系统RegAEMS的框架Fig.1 The framework of regional atmospheric environment simulation system RegAEMS

1.3 近期改进

2018年以来,针对大气污染应用实践的需要,对RegAEMS做了几个方面的改进:

1.3.1 大气污染数值源解析 陈璞珑等[28]基于区域大气环境模式(RegAEMS)和正定矩阵因子分解法受体模型(PMF)发展了颗粒物来源解析技术,以2014年南京青奥会为例,开展了PM2.5的来源解析研究.所发展的将数值模型和受体模型相结合的方法不仅提高了颗粒物来源解析结果的时空分辨率,还可以实现对未来污染天气下的颗粒物来源贡献分析,从而为大气重污染应急管控提供科学依据.

王德羿等[31]在RegAEMS中开发了大气污染来源解析模块 APSA(Air Pollution Source Apportionment).RegAEMS-APSA包含了完整的大气物理和化学过程,采用标记追踪的方式,从污染源出发,对排放进入大气中的各类污染气体和颗粒物进行标记,追踪污染物在大气中平流、扩散、化学转化和干湿沉降等过程,再根据污染物的标识情况进行统计分析,从而实现对不同地区、不同行业污染源排放对目标城市大气污染物浓度的贡献解析.RegAEMS-APSA模块既可以计算出污染期间SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10等六种大气污染物的空间和行业来源贡献情况,也可以给出逐时的解析结果.

1.3.2 甲烷 黄满堂等[29]以2015年中国各省的统计年鉴资料为基础,利用IPCC 清单指南、国内外排放因子研究结果及统计方法和动力学方法,从能源活动(煤炭开采和油气系统)、农业活动(反刍动物、稻田排放和秸秆露天燃烧)、自然源排放(自然湿地和植被排放)、废弃物处理(固体废弃物、工业污水和生活污水)和人工湿地等几个主要方面,对中国地区的 CH4排放进行定量估计.编制了 CH4动态排放清单,并将其应用到 RegAEMS中.此外,考虑了有关CH4的化学反应,并引入到模式的气相化学模块中,实现了对甲烷浓度的数值模拟.

1.3.3 大气有机氮沉降 赵雄飞[30]在 RegAEMS中增加了甲胺的排放、化学过程和沉降过程,重点考虑了大气有机脂肪胺中的一甲胺(MMA)、二甲胺(DMA)、三甲胺(TMA).甲胺在大气中的反应消除过程主要考虑三种:第一,与氢氧自由基反应;第二,与臭氧反应;第三,与三氧化氮反应.在甲胺类物质模拟的基础上,进行有机氮沉降通量的计算,从而完善了大气有机氮沉降的模拟.

1.3.4 硫酸盐 罗干等[32]在 RegAEMS中加入硫酸盐生成的一些新机制,包括:

1)硫氮氧化机制

2)铁锰氧化机制

通过 TMI催化途径(PTMI+O2)形成的异质 SO42-的生产率可以表示如下:

式中:3600s/h是时间转换因子;96g/mol是SO42-的摩尔质量.ALWC(mg/m3)是气溶胶含水量,由ISORROPIA II热力学平衡模型模拟计算得出.

1.3.5 二次有机气溶胶 二次有机气溶胶(SOA)是PM2.5的重要组成成分,SOA是由气相光化学产生的半挥发性有机化合物的气体-颗粒分配形成的,仅包含这种SOA形成机制的模型通常会低估SOA浓度以及氧碳比(O/C).为了改善模式对二次有机气溶胶(SOA)的低估,加入VBS[35]方案,把SOA分成4个等级(bin),并且考虑了氧化过程的光化学老化.

液相化学反应对SOA的生成具有重要作用,进一步在 RegAEMS中加入甲醛(HCHO)、甲醇(CH3OH)、甲磺酸盐(HMS)的液相生成机制,主要化学反应如表2所示.

表2 液相SOA 的化学反应式Table 2 Aqueous-phase formula of SOA

选取2019年,利用改进的RegAEMS模拟了我国中东部地区 PM2.5浓度、O3浓度和氮沉降分布.采用二层网格嵌套方案,水平分辨率分别为81,27km.第一层覆盖整个中国地区和部分东南亚国家,第二层覆盖中国东部地区.排放清单采用清华大学开发的中国多尺度排放清单模型[36],版本为2016年.气象场采用中尺度预报模式(WRF)进行模拟,版本为:WRF3.9.1版本、WPS4.0版本.WRF物理过程参数设置见表3,RegAEMS的参数化方案设置见表4.

表3 WRF物理参数化方案设置Table 3 WRF settings

表4 RegAEMS参数化方案设置Table 4 RegAEMS settings

由图2可知PM2.5浓度在冬季较高,高值区主要集中在湖南东部、湖北东部、河南南部、江西西部,这些地区一月 PM2.5平均浓度大于 65μg/m3,显著高于其他月份;秋季在陕西、山西、湖北等华中地区PM2.5月均浓度较高;夏季在西安、太原等地区部分时间存在 PM2.5污染.模拟的 PM2.5时空分布与之前的研究具有较好的一致性[37-38].

图2 中国东部地区2019年逐月PM2.5浓度分布(µg/m3)Fig.2 Monthly distribution of PM2.5 concentration in eastern China in 2019(µg/m3)

与其他模式类似[39],RegAEMS模拟的 O3浓度分布呈现明显的季节变化(图3),主要表现为冬季低、夏季高的特征.1～3月和11～12月,我国中东地区的 O3月均浓度大多低于 55μg/m3,高值区主要集中在各省市的城市群(例如珠三角).4～10月 O3浓度明显上升,夏季期间O3浓度最大,河南、湖南、湖北、江苏、安徽、陕西等地O3月均浓度大于80μg/m3.

图3 中国东部地区2019年不同月份O3浓度分布(µg/m3)Fig.3 Monthly distribution of O3 concentration in eastern China in 2019 (µg/m3)

2019年大气氮沉降量分布如图4所示.氮沉降具有明显的季节分布,夏冬季较高,夏季高值主要分布于河南、山西、山西、湖北、湖南等地;冬季在湖北中部,湖南中部,陕西中部地区略高于其他地区,月度氮沉降量级为0.5～1.4kg N/(hm2·month),这与 Liu等[40]的研究结果基本一致.

图4 中国东部地区2019年逐月氮沉降分布[kg N/(hm2·month)]Fig.4 Monthly distribution of nitrogen deposition in eastern China in 2019 [kg N/(hm2·month)]

选择我国中东地区典型城市,将模拟结果与观测资料进行对比,采用相关系数(R)、均方根误差(RMSE)、相对标准偏差(NMB)、相对标准误差(NME)等指标评估RegAEMS的模拟性能.选择的城市包括东部沿海城市(南京、杭州、上海)、南部沿海城市(广州、深圳)、中部城市(武汉、长沙、郑州).观测资料来自真气网(www.aqistudy.cn).

2019年 PM2.5模拟与观测的相关系数为0.39～0.50(图5).总体而言,模拟值略低于实际观测浓度.全年 RMSE 为19.43～50.30μg/m3,NME 在 0.6左右(表5),表明RegAEMS能够较好地模拟出PM2.5的变化趋势.

表5 PM2.5逐小时模拟浓度评估Table 5 Evaluation of hourly PM2.5 concentration

图5 中国东部地区2019年PM2.5浓度(µg/m3)模拟验证Fig.5 Comparison of simulated and observed PM2.5 (µg/m3) in eastern China in 2019

如图6和表6,对于O3而言,在沿海城市(广州、深圳、上海),模拟值相对低于观测值,相关系数在0.40～0.49之间;在内地城市(武汉、长沙、郑州),O3模拟的相关系数在0.59～0.7之间.整体而言,O3模拟值略低于观测值,但整体差别较小.相比于 PM2.5,NMB(-0.45～0.05)相对较小,模拟精度更高.

图6 中国东部地区2019年O3浓度(µg/m3)模拟验证Fig.6 Comparison of simulated and observed O3 (µg/m3) in eastern China in 2019

表6 O3逐小时模拟浓度评估Table 6 Evaluation of hourly O3 concentration

将RegAMES的氮沉降模拟结果与基于遥感的年氮沉降月度分布进行对比,发现两者的空间分布特征基本一致.结合氮沉降的变化趋势[41-42]比较发现,近年来氮沉降总体在减少,在冬季减少尤为明显,而夏季在湖南、湖北西部、浙江和江苏部分地区氮沉降相对较高,变化幅度较小.

当今的大气环境模式已经具有描述多物种、多来源、多过程、多介质、多尺度的综合特征.一方面,大气环境模式本身所考虑的各种理化生过程在不断完善,而新技术的采用则可以提高模式的模拟和预报性能.另一方面,大气环境模式与气象或气候模式的关系越来越密切,从各自独立到相互耦合,已经成为当今地球系统模式的重要组成部分.

区域大气环境数值模拟系统RegAEMS自1994年开发以来,经过逐步改进和完善,实现了大气污染物浓度、酸沉降、光化学污染、霾污染、重金属元素的模拟,可以用于空气质量和雾霾天气预报、大气污染来源解析和协同控制、空气污染和气候变化等方面的基础和应用研究.未来计划将RegAEMS进一步完善,改进温室气体(CO2和CH4)的过程模拟,与区域气候-化学-生态模式耦合,实现温室气体和污染气体、区域气候、大气环境和生态系统等多要素、多过程模拟.

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