忻智炜 韩刚 陆小军 / 上海市计量测试技术研究院

压水反应堆核电厂有两个密闭的循环回路，一回路包括反应堆压力容器、主冷却剂管道、主冷却剂泵、稳压器、蒸汽发生器一次侧等，二回路包括蒸汽发生器二次侧、汽轮机、冷凝器、主给水泵等。一回路相关设备及部件在大约15.5 Pa的压力下工作，形成反应堆冷却剂系统压力边界（RCPB：Reactor Coolant System Pressure Boundary）。对于压水反应堆，防止放射性物质泄漏的第一道安全屏障是核燃料包壳，第二道安全屏障就是RCPB[1]，第三道安全屏障为反应堆的安全壳。核反应堆安全壳大气辐射监测仪[2-3]通常设置在核电站反应堆安全壳内，连续监测气溶胶中的氟-18、放射性碘、氮-13、惰性气体等裂变与活化产物，是RCPB泄露的专用监测仪器（以下简称监测仪）。

氟-18核素是一回路冷却水中的中子活化产物，具有较大的比活度，其产额与中子通量水平（反应堆功率）成正比，主要衰变方式为β+衰变，半衰期为109.7 min[4]。由于制造、安装、磨损、腐蚀等各种原因，一回路内的高温高压冷却水产生的蒸汽可能突破压力边界约束，泄漏到安全壳内。因而安全壳内气溶胶放射性核素连续监测数据是判断一回路压力边界是否发生泄漏以及泄漏率的重要依据[5]。

为保证对氟-18监测结果的准确，必须解决核反应堆安全壳内氟-18探测器的量值溯源问题，为此搭建实验平台，开展相应的校准方法研究。

以往核反应堆安全壳大气辐射监测仪器完全依赖进口，主要生厂商为Mirion Technologies等国外企业[6]，近年来国内开始自主研发生产，并已在核电厂应用。

目前国际上主流的氟-18监测方案为通过γ-γ符合法测量511 keV γ光子的强度[7]，推算出氟-18核素的活度。一款国产监测仪氟-18探测器的结构如图1所示。采用上下相对的一组NaI(Tl)探测器进行γ-γ符合法测量，其探测器的直径各厂商的产品有所不同。

图1 氟-18探测器结构

空气从进气管进入，穿过滤纸再从出气管流出，在此过程中气溶胶被采集在滤纸上。如果气溶胶内含有氟-18核素，其衰变产生的正电子和空气中的负电子发生湮灭，产生方向相反的一对能量为511 keV的γ光子[8]。如一组NaI(Tl)探测器同时测得一对光子，则认为探测到了氟-18[9]。由于通气管道一般为圆形结构，因此，所形成的气溶胶样品在滤纸上呈圆饼状。

2.1 校准用参考源

探测器对氟-18核素的响应采用氟-18参考源进行校准。由探测器的γ-γ符合计数率除以氟-18参考源的活度确定探测器对氟-18核素的活度响应。

氟-18核素较为通用的来源为氟[18F]脱氧葡糖的放射性溶液[10]，参考源也由此制作。并以PET无纺布滤纸为载体。载体使用异丙醇浸润以便保证氟-18核素在活性区内均匀分布，用低原子序数材料PVC制作的上下两层圆形薄片夹紧含源滤纸密封包裹，最大限度地减少自吸收效应，氟[18F]脱氧葡糖的分子量较高，在操作过程中不容易产生挥发；
氟-18放射性溶液的量值由4πγ电离室活度标准装置测定。

氟-18的半衰期仅为109.77 min，因此，校准用氟-18参考源需在每次校准测量前制备，其活度的相对扩展不确定度Urel= 7%（k= 2）。

2.2 实验装置

采用一对直径50 mm的NaI(Tl)探测器作为γ-γ符合探头，配置ORTEC公司的多道分析器、高压模块、信号放大模块以及数字转化器等，搭建构成实验平台。两个NaI(Tl)探测器的间距为1 cm，符合时间为 1 μs。

2.3 校准方法

依据氟-18探测器的实际使用情况制作氟-18参考源，按照探测器的规格确定活性区大小。将氟-18参考源置于一对NaI(Tl)探测器（γ-γ符合探头）的中间，参考源的几何中心对准探测器的几何中心，测量时间10 min。利用氟-18核素的半衰期短、衰变快的特点，每间隔一定的时间进行一次重复测量，由氟-18核素的半衰期计算测量时刻氟-18参考源的活度，由各个校准测量点仪器示值和氟-18参考源的活度计算确定监测仪的活度响应及其非线性。

1）活度响应

活度响应表征了探测器对放射性核素活度的响应能力，是反映探测器计量性能最主要的特性参数。以探测器的计数率除以测量时间中点时刻氟-18参考源的活度，得到相应活度下探测器对氟-18核素的活度响应：

式中：Ri——第i个校准测量点探测器的活度响应；

Nγ-γi——第i个校准测量点的 γ-γ符合计数率；

AF-18i——第i个校准测量点氟-18参考源的活度

而定义仪器的活度响应R为各个校准测量点活度响应的平均值：

2）活度响应非线性

基于监测对象确定为氟-18核素，则无需考察探测器的能量响应特性，探测器响应的偏差主要体现在不同活度水平下响应的非线性。随着活度水平的提高，探测器响应随着死时间的增加而变小，非线性则随之增大，因而探测器响应的非线性也是影响探测器有效测量范围的关键因素之一。

式中：R——各测量点活度响应的平均值；

Ri——第i个测量点的活度响应值；

Ei——第i个测量点活度响应的非线性

E= |Ei|MAX

3）测量重复性

测量重复性是测量仪器最基本的计量性能之一。放射性测量存在统计涨落，重复性由相同测量条件下连续重复所得示值的实验标准偏差表示。由于氟-18核素的半衰期仅为109.77 min，在重复性测量时，需按照一个参考时刻对示值做归一化的衰变修正后计算相对实验标准偏差。

3.1 探测器的活度响应测量

制作一枚活性区直径为10 mm、活度约2.5×104Bq的氟-18参考源，在自行搭建的实验平台上进行氟-18探测器活度响应的测量，随后每间隔约50 min重复测量1次，累计测量不少于5次，结果见表1。

表1 同一氟-18参考源不同活度下探测器的活度响应

对氟-18参考源的活度进行了衰变修正。表1显示，在5.5～25 kBq活度区间内，活度响应没有变化、保持一致，R为4.54×10-3s-1Bq-1，非线性E为0.5%。

3.2 活度响应复现性实验

重新制备5枚不同的氟-18参考源，同样方法在实验平台上进行测量，并计算活度响应，得到的结果见表2。

表2 探测器活度响应的复现性

表2显示，5次测量得到的活度响应平均值为4.68，各测得值与平均值的最大偏为±4.7%。

3.3 立体角影响实验

为研究立体角对活度响应的影响，设计了两组实验，通过不同方式改变立体角来观察测量结果。

首先制备活度值相似但活性区不同的氟-18参考源，分别作活度响应测量，得到结果如表3所示。

表3 不同活性区大小的氟-18参考源的活度响应

结果显示，当活性区直径超过30 mm，活度响应测量值随活性区进一步增大而快速的减小。

其次使用同一枚参考源在距离探测器几何中心不同的位置上进行测量。得到的结果见表4。

表4 不同氟-18参考源位置的活度响应

结果显示，当氟-18参考源偏离中心位置，活度响应测量值随距离的增大快速变小。

源于正电子湮灭产生的一对γ光子发射角在4π范围内的随机性，氟-18核素所在位置的不同对符合计数的贡献有影响，越接近探测器边沿，形成符合计数的概率就越低。氟-18参考源活性区均匀性的差异导致活度响应测量值的波动。

由于测试平台的探测器直径为50 mm，则越接近探测器边沿的湮灭光子对越难成为γ-γ符合计数。因此，随着活性区面积的扩大活度响应下降很快。实验结果表明，在探测器直径50 mm、一对探测器间隔10 mm的条件下，活性区如果超过直径30 mm对活度响应会有严重影响，导致测量结果偏小。而氟-18参考源位置的偏离导致活度响应测量值的偏差更超过活性区尺寸的影响。

由上述实验的结果可以判断，氟-18参考源的均匀性是活度响应测量值产生波动的重要原因，立体角的变化是影响氟-18探测器活度响应校准结果的主要因素。

大气辐射监测仪氟-18探测器用于核电站反应堆安全壳内气溶胶监测，采用通过γ-γ符合法测量511 keV γ光子来确定氟-18核素活度的工作原理，以氟-18参考源校准其活度响应，氟-18参考源以PET无纺布滤纸为载体，其较为通用的来源为氟[18F]脱氧葡糖的放射性溶液。实验结果显示，在5.5～25 kBq的活度范围内，辐射监测仪氟-18探测器活度响应的非线性可忽略；
采用不同氟-18参考源时，氟-18核素分布均匀性影响活度响应测量的复现性；
由于γ-γ符合测量的特性，对于辐射监测仪氟-18探测器活度响应的校准，立体角的变化是影响校准结果的主要因素。

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