刘 诚, 邓力琛, 陈燕玲, 钱 悦, 王 欢

(1.东华理工大学 江西省大气污染成因与控制重点实验室，江西 南昌 330013；
2.江西省生态气象中心，江西 南昌 330096)

近年来，随着大气污染防控措施的严格实施，我国空气质量得到明显改善，细颗粒物(如PM2.5)年均浓度在2013至2017年期间下降了40%(王跃思等, 2020)。尽管如此，在经济发达地区(如长三角、京津冀等)PM2.5年均质量浓度仍远超国家标准35 μg/m3及世界卫生组织建议的参考浓度10 μg/m3(孙业乐，2018)。PM2.5依然是中国大部分地区冬季的首要污染物(Zheng et al., 2018；
肖红伟等，2022)，其对大气能见度(白永清等, 2016)、人类健康(Tang et al., 2017)以及气候等产生重要影响。准确模拟PM2.5浓度及其垂直分布，对于理解灰霾污染形成与消散机理、改进边界层方案和提高空气质量水平等具有重要意义。

大气化学数值模式(如WRF-Chem)广泛应用于重污染过程中的气象条件以及污染物浓度的模拟和预测。已有研究利用WRF-Chem模式调查了雾霾污染事件的形成机制(何心河等，2016；
蔡子颖等，2019)，评估排放源控制措施对空气质量的影响(Ansari et al., 2019；
刘俊等，2014)，不同边界层参数化方案对模式预测的影响(王继康等，2019)，检验模式不同设置(如网格点精度、源排放高度等)对模拟结果的影响(Du et al., 2020)，以及边界层与气溶胶辐射效应的相互作用(张悦等，2016；
刘琳等，2018)等。这些研究结果表明WRF-Chem模式能够较可靠地模拟边界层气象条件和污染物浓度。然而，上述研究中的数据主要来自近地面观测。近年来，随着无人机等先进技术的发展，PM2.5浓度的垂直分布观测数据明显增多，但评估WRF-Chem模式对PM2.5垂直分布模拟效果的相关研究仍然较为匮乏。

大气PM2.5的垂直分布与其排放源、边界层气象条件及物理化学反应过程等密切相关(Liu et al., 2020；
何心河等，2016)，因此PM2.5垂直分布的模拟相比位温和水汽更加困难。当一定时间内排放源较为固定时，边界层湍流对污染物的传输和混合起主要作用，故准确描述数值模式中的边界层湍流过程对于模拟边界层结构及污染物浓度至关重要。前人研究指出大气化学数值模式在夜间常高估地面PM2.5浓度(Ansari et al., 2019)，但不清楚这种高估是否发生在边界层中上部，因此利用PM2.5垂直观测对模拟结果进行综合评估具有重要意义。

气溶胶辐射效应对边界层结构及稳定度产生重要影响。重霾天大量的气溶胶粒子一方面通过吸收和散射作用显著减少到达地表的太阳辐射(直接辐射效应)，另一方面又可以充当云凝结核改变云的特性并影响降水(间接辐射效应)。前人研究发现气溶胶可以衰减到达地表的短波辐射、感热和潜热通量，冷却近地大气层，减小风速，抑制湍流发展，降低边界层高度，增强边界层的逆温和大气稳定度(蔡子颖等，2017；
王昕然等，2018)。这些变化势必会影响边界层垂直结构及PM2.5的垂直分布。

目前，大部分研究主要关注气溶胶辐射效应对近地面的影响，对于PM2.5垂直分布模拟的影响研究仍然较少且缺乏观测验证。因此，本研究利用WRF-Chem模式对2017年12月22至25日发生在南京地区的一次重污染过程(最大PM2.5小时平均浓度达260 μg/m3)进行模拟。利用无人机观测的边界层温度、相对湿度及PM2.5垂直分布资料，结合地面常规气象、污染物及地基雷达数据，对模式模拟的PM2.5垂直分布进行综合评估并探讨气溶胶辐射效应的影响。

1.1 模式配置

本研究采用在线耦合大气化学模式WRF-Chem v3.9.1模拟气象场和污染物浓度。模拟区域采用三层嵌套(图1)，最外层模拟区域(D01)包括中国大部分地区，水平网格点精度为36 km；
第二层模拟区域(D02)包括华东地区以及华北平原南部，水平网格点精度为12 km；
最内层(D03)包括南京在内的长江三角洲地区，水平网格点精度为4 km。垂直方向模式自底向上共设定了47层，为更好地模拟边界层垂直结构，在地面以上1 500 m设定了15层，模式第一层的厚度大约为10 m。

图1 WRF-Chem模拟区域(a)及最内层下垫面类型(b)

气象场初始条件和侧边界条件采用美国国家环境预报中心NCEP再分析资料(数据库版本 ds083.2)，其分辨率为1°×1°，时间间隔为6 h。所有模式层均应用四维数据同化技术改进温度、水汽及风场的模拟。化学初始场和边界条件使用全球化学传输模式MOZART-4输出结果。气相化学转化采用CBMZ机制，气溶胶参数化方案采用MOSAIC 8类气溶胶成分。

人为排放源来自清华大学制作的2016年0.25°×0.25°水平分辨率的MEIC排放源清单，该排放清单主要包含NOx、CO、SO2、NMVOCs、NH3、BC、OC、PM2.5及PM10等成分，来自居民、交通、工业、电力及农业等行业。为更好模拟污染物的日变化特征，排放源根据Chen等(2019)的结果给定相应的日变化。此外，生物源由MEGAN模型的在线计算得到，生物燃烧源来自于小时尺度且1 km水平精度的FINN清单。

模拟气象场采用的边界层物理参数化方案如表1所示，除积云参数化方案只应用于前两个模拟区域(D01和D02)外，所有三个模拟区域均采用相同的物理参数化方案。

表1 WRF模式中采用的物理参数化方案

本研究模拟时间为2017年12月21日00:00 UTC(Universal Time Coordinated)到2017年12月25日12:00 UTC(其中前12小时用于模式预热)，该段时间南京正好发生一次重霾污染。为探讨气溶胶辐射效应对边界层垂直结构的影响，设计了两组模拟方案。方案一(Sim-WF)打开气溶胶辐射反馈选项，方案二(Sim-NF)与方案一(Sim-WF)所有设置保持一致，但将气溶胶辐射反馈关闭。因此，气溶胶辐射效应的影响可通过比较两组试验结果的差异来表征。

1.2 观测数据

用于评估模式的观测数据主要基于南京北郊的一次野外试验(陶昕宇等，2020; Liu et al., 2020)，包括地面气象数据，如2 m温度、相对湿度、向下短波辐射、风向风速等。空气污染数据(PM2.5、PM10、O3、SO2、CO、NO2)来自南京环境监测站点。在野外观测期间，通过无人机搭载不同传感器获得了自地面向上垂直高度1 km内的温度、相对湿度及PM2.5垂直廓线。特别在2017年12月23日共获得10次廓线观测数据，为评估WRF-Chem模拟边界层垂直结构演变的效果提供了数据。南京六合站的风廓线雷达(型号CLC-11-D)每6 min观测的风向和风速垂直廓线用于评估模式风场的模拟。脉冲激光雷达(型号MPL-T1)观测的垂直精度为30 m且时间尺度为6 min的气溶胶消光系数用于评估污染物垂直分布的模拟。所有观测仪器的细节及布设位置参考陶昕宇等(2020)。

2.1 污染期间地面气象要素及PM2.5浓度的模拟

图2为WRF-Chem模拟的南京2017年12月22至25日地面气象要素和PM2.5浓度与观测值的对比。从图2a,b可以看出，模式能够较好地模拟2 m温度和相对湿度的日变化特征，相关系数分别为0.90和0.65(表2)。但模式对正午及夜晚的峰值和谷值模拟较差，整体模拟偏差为-0.73 ℃和-4.45%。受气溶胶辐射效应的影响，Sim-WF方案模拟的2 m温度比Sim-NF方案低0.58 ℃，导致其与观测值的差异增大。向下短波辐射是驱动边界层发展的能量。由于气溶胶和云的辐射效应，12月23日向下短波辐射相比其他天降低约190 W/m2(图2c)。WRF-Chem能较好地模拟向下短波辐射的日变化及峰值，相关系数达0.99。打开气溶胶辐射反馈选项后的向下短波辐射模拟值(129.9 W/m2)相比关闭辐射反馈选项的模拟值(155.4 W/m2)与观测值(114.9 W/m2)更加接近，表明需要考虑气溶胶辐射效应的影响。

表2 观测与模拟的气象要素及PM2.5质量浓度间的统计指标(样本数n=93)

图2 2017年12月22～25日观测和模拟的地面气象要素及PM2.5质量浓度

在污染发展阶段(即12月22至23日)，地面风速相对较小(低于2 m/s)，有利于污染物累积。风速在12月24日上午达到峰值(大于6 m/s)，污染物也随之消散(图2e, h)。地面摩擦速度u*代表机械湍流的大小，与风速密切相关，因此也表现出相同的规律(图2g)。WRF-Chem能够很好地模拟风速和摩擦速度的变化趋势，但对于最大值存在高估，导致对风速的平均模拟偏差为0.7 m/s，这与其他研究结果相似(Jia et al., 2021)。此外，WRF-chem模式对于风向的模拟也较好(图2f)，特别是能很好地捕捉12月23日12时左右风向从东风到西风的转变。两种方案模拟的风速差异较小(1%)，表明气溶胶辐射效应对风场的模拟影响不大。

边界层高度决定污染物扩散的最大垂直范围。图2d可以看到，边界层高度呈现明显的日变化，WRF-Chem能较好地捕捉边界层发展阶段的变化，但对于边界层崩溃阶段(即太阳落山后)的模拟较差。整体上，模拟的边界层高度相较于观测值平均偏低47%，这种低估在夜间更为明显。边界层高度最大的模拟偏差出现在12月23日的下午至次日的早晨，对应的正是污染较为严重时段(图2h)。尽管12月23日模拟的边界层高度在13时左右达到最大值(357 m)，但观测的边界层高度仍然保持上升趋势。受气溶胶辐射效应的影响，Sim-WF方案模拟的边界层高度相比Sim-NF方案偏低7%。

由图2h可以看出，WRF-Chem模式能较好地模拟PM2.5的累积及消散特征，但在夜间地面PM2.5浓度被极大地高估(如12月22日夜间至23日早晨)。这种高估主要是由于夜间模拟的边界层高度偏低(图2d)，PM2.5聚集在更低的高度所致。而受气溶胶辐射效应的影响，PM2.5浓度的高估更加严重。夜间边界层高度的准确诊断对数值模式一直是一个挑战(Hu et al., 2013; Ansari et al., 2019)。图2d中可以看到夜间模式预测的边界层高度几乎都在模式第一层，远低于激光雷达观测的边界层高度(200 m左右)，这表明增加夜间边界层高度将有利于PM2.5的垂直扩散并减缓地面PM2.5的高估。Ansari等(2019)将模拟的PM2.5浓度重新平均分配到由气溶胶消光系数诊断出的物质边界层高度上，发现地表PM2.5浓度的模拟精度提高了30%。因此，准确模拟夜间边界层高度对改善PM2.5的模拟是可行的。

2.2 气溶胶消光系数的时空分布模拟

气溶胶消光系数(σext)的时间高度剖面图可以直接反映污染物的垂直分布和传输，并能间接地表征边界层结构的发展演变。从图3可以看到气溶胶消光系数在12月22日呈现明显的日变化，但在其余两天并不明显。与地面PM2.5类似，气溶胶消光系数也逐渐增大并在12月24日凌晨达到最大值(约1.2 km-1)，随后由于冷空气的过境，风速增大(图2e)，污染物逐渐消散，气溶胶消光系数也降至污染前的水平(0.1 km-1)。WRF-Chem能够较好地抓住气溶胶消光系数的垂直分布及演变，特别是对于12月24日12时以后的消散过程模拟较好。但模式在12月24日6时至12时模拟的气溶胶消光系数垂直分布范围较低，主要由于边界层高度明显低估(图2d)。整体来看，WRF-Chem对于本次污染事件的发展和消散过程模拟较好，表明模式具有较好的可靠性。

2.3 边界层位温、湿度及风场垂直分布的模拟

图4为南京北郊2017年12月23日WRF-Chem模拟和无人机观测的位温和相对湿度垂直廓线的对比。首先，在白天由于地表加热作用，湍流发展旺盛，边界层迅速发展且混合充分。WRF-Chem能够较好地模拟这种均匀混合的边界层结构，但两种方案模拟的边界层平均位温相比观测值明显偏低。最大偏差出现在12时，如Sim-WF与观测间的混合层温差达到4.3 K。这种模拟与观测间的位温差异随时间的推进逐渐减少。其他研究也发现类似低估现象(Angevine et al., 2020)。其次，在夜间由于地表长波辐射冷却，在近地层形成较强的逆温。尽管WRF-Chem能够模拟这些逆温层特征，但预测的逆温强度相比观测明显偏高。如在2时，观测显示近地层位温梯度为4.0 K/km，但模式预测的位温梯度为23.9 K/km，表明模式在夜间的湍流混合较弱。以往研究也发现夜间湍流混合不充分是导致近地逆温预测过强的主要原因之一(Hu et al., 2013)。最后，气溶胶辐射效应对位温垂直分布产生重要影响。打开气溶胶辐射选项使边界层内的位温更低。同时，由于边界层高度降低，白天位温均匀混合的高度降低，但边界层内的均匀混合特征并未改变。相比白天，气溶胶辐射效应对夜间位温垂直廓线的影响较小。Liu等(2020)利用观测数据发现夜间气溶胶长波辐射增温效应部分抵消了地表冷却，使得近地逆温层强度减弱。尽管选择了考虑气溶胶反馈的长波和短波辐射方案RRTMG(Zhao et al., 2011)，但结果表明夜间长波辐射效应较为微弱(图4)，因此暗示当前该方案中的气溶胶长波辐射效应参数化有待进一步改善。

图4 2017年12月23日无人机观测和模式模拟的位温和相对湿度垂直廓线的观测与模拟对比

由于水汽和位温的源汇不一致，相对湿度在混合层以上逐渐减少。整体上，相对湿度垂直分布的日演变规律与位温的日变化紧密相关。在白天，气溶胶辐射效应对相对湿度垂直分布的影响更加明显。如在10时和12时，考虑气溶胶辐射反馈后，模拟的相对湿度垂直廓线相比观测值明显偏高，且分布的高度更低。模式对夜间相对湿度的垂直分布模拟较差(如2时、8时、18时、23时)。在16时以后，由于太阳短波辐射的急剧减少，边界层迅速崩塌，边界层高度急剧下降，模式模拟的相对湿度在近地面较高，并随高度逐渐减小，但观测显示上部残留层的相对湿度仍然保持近乎均匀的分布，而WRF-Chem并不能很好地模拟上部残留层的变化(如23时)。

风场的准确模拟对于污染物的传输和扩散极为重要。图5给出12月23日观测和模拟的风场时空变化。在白天，边界层内的风速接近常值或随高度微弱增加。在14时，WRF-Chem对于400 m以下的风速明显低估，且在12时、18时边界层内的风向未很好地模拟。相比白天，夜间时段风场模拟的更好。如在夜间0时、6时，观测和模拟都在200～400 m间出现最大风速(约6 m/s)，这种结构类似夜间低空急流的特征，存在较强的风切变，有利于湍流的产生。总体上，边界层内的风场在夜间模拟较好，而在白天风速较小时段模拟较差，与前人研究结果相似(Fekih et al., 2019)。

图5 2017年12月23日观测和模拟的风场时空分布

2.4 边界层PM2.5垂直分布的模拟

由图6可以看出，观测的PM2.5浓度主要聚集在1 km高度以内，并呈现明显的三层结构，即接近常值的混合层、存在较大梯度的夹卷层以及较低浓度的自由大气。这种垂直分布方式与相对湿度类似，但PM2.5在边界层顶的过渡层常出现较大值(如5时、10时)。在白天，WRF-Chem对PM2.5三层式的垂直分布结构模拟较好，表明该阶段PM2.5仍主要受湍流混合的控制。整体来看，考虑气溶胶辐射效应使得边界层PM2.5浓度增加。气溶胶辐射效应对PM2.5垂直分布的影响主要通过改变边界层高度产生，因此在白天的影响明显大于夜间。在夜间，WRF-Chem对PM2.5垂直分布的模拟较差。如观测显示夜间PM2.5浓度在边界层内接近常值，PM2.5垂直廓线仍保持和白天相似的近乎均匀混合的分布方式(如2时、5时、18时、20时和23时)，表明白天通过湍流混合到边界层上部的PM2.5仍然维持在相应的高度(残留层)，并不会随着边界层的坍塌而立刻改变。然而，模式预测的PM2.5主要集中在近地逆温层内，并随高度上升浓度逐渐减小，受边界层热力作用影响显著。这导致地面观测和模拟的PM2.5浓度出现较大差异，如在2时，近地面模拟的PM2.5质量浓度(211 μg/m3)几乎是观测值(75 μg/m3)的3倍。

图6 2017年12月23日无人机观测和模式模拟的PM2.5质量浓度垂直廓线

在20时600～800 m高度存在PM2.5高值，而相对湿度也存在相似的结构，表明本地新粒子形成过程或污染物的外来输送可能促进了PM2.5浓度的增加(Liu et al., 2020)，但模式并未捕捉到这些变化。23时PM2.5在600 m高度内几乎保持常值，但模式预测的PM2.5主要聚集在200 m高度，往上逐渐递减。因此，模式对于夜间的PM2.5垂直分布模拟有待提高，引入物质边界层高度并改进夜间边界层参数化或许可以提高夜间PM2.5垂直分布的模拟准确性。

(1)WRF-Chem模式能较好地模拟本次污染过程地面气象要素(如向下短波辐射、气温、风向风速等)的变化。能够捕捉PM2.5污染的累积和消散过程，但对夜间PM2.5浓度严重高估(平均误差为49.8 μg/m3)。

(2)WRF-Chem对本次污染过程期间白天的位温、相对湿度及PM2.5浓度垂直分布模拟较好，但在夜间表现较差。观测显示夜间PM2.5仍保持白天相似的均匀混合分布，但模式模拟的近地逆温过强、夜间边界层高度过低，导致PM2.5聚集在近地面。

(3)气溶胶辐射效应对边界层垂直结构模拟的影响在白天更加明显，主要通过降低边界层高度影响位温、相对湿度及PM2.5浓度的垂直分布。

值得注意的是，本次只对南京冬季一次典型污染过程进行了模拟评估，由于不同地区、不同季节PM2.5垂直分布可能存在差异(Li et al., 2019)，因此未来需要更长时间、更多站点的PM2.5垂直观测数据对模式作进一步评估，以获得更加全面而深入的认识。

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