罗萌柔，李世卫，赵 杨，朱瑞芝，杨 继，张凤梅，申钦鹏，杨 柳，刘志华，蒋丽红，司晓喜*，3

1.昆明理工大学化学工程学院，昆明市景明南路727 号 650500

2.云南省烟草化学重点实验室 云南中烟工业有限责任公司技术中心，昆明市红锦路367 号 650231

3.昆明理工大学环境科学与工程学院，昆明市景明南路727 号 650500

传统卷烟是通过燃吸方式产生并释放气溶胶，加热卷烟则是通过热源加热烟草材料从而释放气溶胶。在传统卷烟领域，滤嘴通风是降低卷烟焦油、减少烟气中有害成分的有效方法［1-3］。王理珉等［4］、曹伏军等［5］、Browne等［6］研究表明，随着滤嘴通风率的增加，烟气常规成分CO、焦油以及烟碱等释放量减少。赵乐等［7］研究表明滤嘴通风率与CO、NH3、HCN、巴豆醛、苯酚和B[a]P 的释放量呈显著的负相关关系。滤嘴通风率也会影响卷烟主流烟气中香味成分的释放［8-11］，随着滤嘴通风率的增加，酸性、中性和碱性香味成分的释放量减少［12-16］。但关于滤嘴通风率对气溶胶物理特性影响的研究报道相对较少，如Alderman 等［17］研究了在抽吸容量为60 mL、抽吸持续时间为2 s、间隔时间为30 s 的条件下，滤嘴通风率增加会降低主流烟气的释放量从而降低气溶胶浓度。目前滤嘴通风稀释技术在传统卷烟中大量采用［18-22］，部分加热卷烟也采用了该技术［23］，由于传统卷烟和加热卷烟气溶胶形成过程、理化特性明显不同，滤嘴通风率对点燃和加热条件下烟气气溶胶形成和释放的影响是否有差异尚不清楚。进一步研究滤嘴通风率对不同烟草制品气溶胶物理和化学特性的影响，有助于评价不同滤嘴通风率下烟气气溶胶的感官特性和安全性等。为此，制备了不同滤嘴通风率的两用型烟支（可燃吸、配套烟具加热后抽吸），比较了滤嘴通风率对点燃和加热条件下产生的烟气气溶胶的温度、粒数粒径分布及主要化学成分释放等的影响，旨在为卷烟加工工艺参数的设计提供科学依据。

1.1 材料、试剂和仪器

烤烟型原味烟支（云南中烟工业有限责任公司提供）；
剑桥滤片（ 44 mm，德国Borgwaldt KC GmbH公司）；
有机滤膜（ 0.22 μm，天津市津腾实验设备有限公司）。

甲醇（色谱纯，德国Merck股份两合公司）；
异丙醇、1,3-丁二醇（内标，≥99%，北京百灵威科技股份有限公司）；
2-甲基喹啉（内标，≥99%，国药集团化学试剂有限公司）。

SCS 模拟循环吸烟机和DMS500 快速粒径谱仪（英国Cambustion 公司）；
X500E 电子烟科研吸烟机（配微细热电偶，上海帕夫曼自动化仪器有限公司）；
KBF240 恒温恒湿箱（德国Binder 公司）；
5977B 气相色谱仪（配FID 和TCD 检测器，美国Agilent 公司）；
BT125D 电子天平（感量0.000 1 g，德国Sartorius公司）。

1.2 方法

1.2.1 不同滤嘴通风率烟支的制备

选取烟草材料段为造纸法再造烟叶丝和烟丝混配而成的烤烟型原味烟支，将其烟草材料段卷制后，再与复合滤棒搓接成新的烟支，新的烟支规格为长度84 mm（54 mm烟草材料段+10 mm空腔纸管支撑段+10 mm醋酸纤维中空降温段+10 mm醋酸纤维滤嘴段）、圆周17.0 mm，该烟支可以点燃抽吸或采用配套加热烟具加热后抽吸。挑选单支质量为（0.55±0.01）g 的烟支，通过对空腔纸管支撑段进行不打孔、单排打孔、双排打孔方式，制备得到不同滤嘴通风率的烟支，测定每类烟支的吸阻、滤嘴通风率和总通风率的平均值，挑选吸阻平均值±0.1 kPa、滤嘴通风率平均值±1%、总通风率平均值±1%的烟支进行实验。实验烟支在相对湿度45%、温度22 ℃的环境中平衡24 h 以上，然后分别进行烟支物理指标和烟气气溶胶化学成分检测及物理特性表征。

1.2.2 抽吸方法

点燃条件下：烟支直接点燃抽吸。加热条件下：采用配套的加热烟具加热后抽吸，加热方式为周向加热型，加热温度为恒温240 ℃。两种条件下均采用HCI抽吸模式，即抽吸容量为55 mL、抽吸持续时间为2 s、抽吸间隔为30 s，每支卷烟均固定抽吸8口。进行抽吸实验的实验室的大气符合GB/T 16447—2004［24］的规定。

1.2.3 烟气气溶胶出口温度测试

基于微细热电偶测温技术，记录逐口烟气的瞬时温度曲线和逐口最高温度，每类烟支进行3次平行测定。

1.2.4 烟气气溶胶中主要烟气指标测试

按照1.2.2 节中的抽吸方法，每类烟支中均选取3 支卷烟进行抽吸，用剑桥滤片捕集粒相物，气相部分由串接于剑桥滤片之后的吸收瓶捕集，吸收瓶中装有20 mL 含内标的甲醇溶液，置于干冰冷阱中。烟支抽吸后，取出截留气溶胶粒相物的剑桥滤片，放入50 mL离心管中，加入20 mL含内标的甲醇溶液，室温下振荡30 min 并经有机滤膜过滤得到萃取液；
取出捕集有气溶胶气相物的捕集液；
参考司晓喜等［25］报道的方法分别进行气溶胶粒相物和气相物中化学成分检测。

1.2.5 烟气气溶胶粒径分布测试

参考司晓喜等［26］报道的方法，并对采样流量和稀释比例进行优化，选取低稀释比例降低了挥发性成分的挥发损失对气溶胶粒径分布造成的影响。设置采样流量为1.0 L/min，关闭二级稀释，基于不同大小气溶胶颗粒电迁移率的差异进行粒径分级和检测，粒径测定范围为5～2 500 nm，获得每支烟支逐口烟气气溶胶的粒数粒径分布图、体积粒径分布图。根据逐口分布图，可得到逐口烟气气溶胶粒数浓度、粒数中值粒径（Count median diameter，CMD）、粒子体积浓度和体积中值粒径（Volume median diameter，VMD），每类烟支均进行3 次平行测定。

2.1 不同滤嘴通风率烟支的物理参数

比较了3类不同滤嘴通风率烟支的物理参数，见表1。可见随着打孔数的增加，烟支滤嘴通风率和总通风率明显增加，烟支吸阻变化不大。

表1 不同滤嘴通风率烟支的物理参数Tab.1 Physical parameters of cigarettes with different filter ventilation rates

2.2 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率烟支的烟气温度

比较了3 类不同滤嘴通风率烟支在点燃和加热条件下逐口烟气的出口温度（即滤嘴嘴端温度），见图1。从图1a可以看出，在点燃条件下，烟气出口温度逐口升高，原因是随着烟支的燃烧，烟支长度变短且热量累积，其中单排打孔和双排打孔对第3口后的烟气温度的降低作用明显，且随着滤嘴通风率增加温度降低作用越明显。从图1b可以看出，采用周向加热型烟具加热后抽吸，烟气出口温度逐口降低，主要原因是前几口烟气气溶胶中水分释放量高并冷凝放热，滤嘴通风率为64.08%时对烟气出口温度降低作用明显。以上结果表明，滤嘴通风对降低点燃和加热条件下烟气出口温度效果显著。

图1 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率卷烟逐口烟气的出口温度Fig.1 Puff-by-puff temperature of smoke out of mouth ends of cigarettes with different filter ventilation rates during burning or heating

2.3 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶中主要烟气指标

比较了不同滤嘴通风率烟支在点燃和加热条件下烟气气溶胶中主要烟气化学指标，见表2。可见，在点燃条件下，随着滤嘴通风率从0增加至64.08%，总粒相物释放量以及粒相物中烟碱、丙二醇、丙三醇和水分的释放量均显著减少，气相物中水分的释放量在滤嘴通风率为64.08%时略微降低。在加热条件下，与滤嘴不打孔的样品相比，进行通风打孔后，总粒相物释放量以及粒相物中烟碱、丙二醇和丙三醇释放量增加，特别是烟碱和丙三醇增加较为明显，但滤嘴通风率过大，即从47.86%增加至64.08%后，总粒相物释放量以及粒相物中烟碱和丙三醇释放量又略微降低；
而粒相物和气相物中水分的释放量则随滤嘴通风率的增加略微降低。以上结果表明，滤嘴打孔通风后，与滤嘴不打孔烟支相比，点燃条件下滤嘴通风使得通过燃烧锥的气流量减少，进而导致单口烟丝燃烧量减少，同时也降低了气流速率，提高了烟丝段和滤嘴打孔前段的过滤效率。因此，气溶胶粒相物以及粒相物中烟碱、丙二醇和丙三醇的释放量明显降低。在加热条件下则表现出相反的作用，打孔通风后流经烟草材料段的气流量减少，对烟草材料段的降温作用减少，烟气温度高，导致半挥发性烟气成分如烟碱和丙三醇的释放量明显增加，并减少了在滤嘴通风打孔处前端的截留；
由于低沸点的水分随气流带出量减小，其释放量反而略微降低。

表2 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率卷烟气溶胶中主要化学指标Tab.2 Main chemical components in aerosol from cigarettes with different filter ventilation rates during burning or heating（mg·支-1）

2.4 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶的粒径分布比较

不同滤嘴通风率烟支在点燃和加热条件下的烟气气溶胶粒径分布如图2所示。点燃条件下通过燃烧产生以碳颗粒为核心的气溶胶，加热条件下通过蒸发和热解产生液滴状气溶胶。由于点燃和加热条件下烟气气溶胶产生方式、气溶胶特性完全不同［26］，因此其粒径分布范围及受滤嘴通风率的影响均不同。在点燃和加热条件下，不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶随粒径大小均呈现近似对数正态分布。从图2a可以看出，在点燃条件下，不同滤嘴通风率烟支的烟气气溶胶粒径均主要分布在60～2 000 nm，从峰值可以看出粒数浓度存在一定差异。从图2b可以看出，加热条件下，滤嘴通风率为0时，烟气气溶胶粒径均主要分布在40～500 nm；
滤嘴通风率为47.86%和64.08%时，第1口烟气气溶胶粒径均主要分布在20～500 nm，第2～第8口粒径均主要分布在40～1 000 nm。从峰值可以看出，不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶粒数浓度存在较明显差异。此外，在加热条件下，不同滤嘴通风率烟支的第一口烟气气溶胶的粒数浓度、粒径分布均明显小于后面口数，主要原因可能是预热阶段产生较多的低沸点成分，蒸气成分的组成影响了成核过程和最终的粒径［27］。以上结果表明，滤嘴通风率对加热条件下烟气气溶胶粒径分布的影响明显大于点燃条件，滤嘴打孔后，整体上，加热条件下烟气气溶胶粒数浓度和粒径增大。

图2 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率卷烟烟气气溶胶粒径分布Fig.2 Particle size distribution of aerosol from cigarettes with different filter ventilation rates during burning or heating

2.5 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率烟支逐口烟气气溶胶的物理特性

2.5.1 烟气气溶胶的逐口粒数浓度和粒数中值粒径

不同滤嘴通风率烟支在点燃和加热条件下烟气气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径（CMD）的逐口变化如图3所示，图3中误差棒为3次平行测定的相对偏差。由图3a1 和图3a2 可以看出，在点燃条件下，除第1口外，随抽吸口数的增加，不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶的粒数浓度均略微增加，CMD则略微降低，原因是随着烟支燃烧，烟丝段变短，导致烟气通过烟支的距离缩短，同时烟气温度增加使烟气的团聚作用减小，烟气在烟丝和滤嘴中的吸附减少、脱附增强［28］。随着滤嘴通风率的增加，全部口数烟气气溶胶的粒数浓度的平均值在通风率增加至64.08%时明显减少，CMD平均值增加。原因可能是滤嘴通风率增加，导致进气量减少从而使单口烟丝燃烧量减少，进而导致气溶胶粒数减少；
而烟气流速减小，使烟气气溶胶在烟支中的停留时间延长［17］，此外滤嘴打孔通风对打孔处后端的降温作用也会促进气溶胶的凝聚，两个作用均会导致粒径增加。

由图3b1 和图3b2 可知，在加热条件下，随着抽吸口数的增加，滤嘴通风率为0时，烟气粒数浓度和CMD 均先增大后减小，滤嘴通风率为47.86%和64.08%时，烟气粒数浓度和CMD均增大。与滤嘴通风率为0的样品相比，滤嘴通风率增加，全部口数的烟气粒数浓度和CMD的平均值显著增加，但滤嘴通风率由47.86%增加至64.08%时，粒数浓度略微降低。加热条件下烟气气溶胶物理特性受滤嘴通风率的影响规律与点燃条件下明显不同，主要是受烟气产生方式的影响。一方面，加热条件下，滤嘴通风率增加，经烟草材料段的进气量减少，减少了对烟草材料段温度的降温作用，反而有利于烟气成分的蒸发和释放；
此外由于烟气温度高，减少了气溶胶在滤嘴通风打孔处前端的截留。2.3 节结果也表明随着滤嘴通风率增大，烟气气溶胶中高沸点成分烟碱和丙三醇的释放量显著增加；
另一方面滤嘴通风率增大，降低了滤嘴通风打孔处后端的温度，2.2节结果也表明滤嘴打孔通风对烟气气溶胶起到了明显的降温作用，增加了凝结和团聚作用，以上两点的共同作用使烟气粒数浓度和CMD 增大。当滤嘴通风率为64.08%时，由于经烟草材料段的进气量进一步减少、通风稀释作用增加，从而使烟气粒数浓度有所降低。以上结果和分析表明，滤嘴打孔通风后，点燃条件下影响了烟丝燃烧量、烟气流速和滤嘴温度等，使烟气气溶胶粒数浓度减小、CMD 增加；
加热条件下影响了烟气成分蒸发量、滤嘴截留量和滤嘴温度等，使烟气气溶胶粒数浓度和CMD均增大；
但滤嘴通风对加热条件下气溶胶的产生和传递作用的影响显著大于点燃条件。

图3 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率卷烟烟气气溶胶的逐口粒数浓度和粒数中值粒径（n=3）Fig.3 Puff-by-puff particle number concentration and count median diameter of aerosol from cigarettes with different filter ventilation rates during burning or heating（n=3）

2.5.2 烟气气溶胶的逐口粒子体积浓度和体积中值粒径（VMD）

不同滤嘴通风率烟支在点燃和加热条件下烟气气溶胶的粒子体积浓度和VMD 的逐口变化如图4所示。由图4a1和图4a2可知，在点燃条件下，除第1口外，随抽吸口数的增加，不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶的粒子体积浓度略微增大；
随着滤嘴通风率的增加，全部口数烟气气溶胶粒子体积浓度和VMD的平均值变化不显著。由图4b1和图4b2可知，在加热条件下，随着抽吸口数的增加，不同滤嘴通风率烟支烟气气溶胶粒子体积浓度和VMD 均先增大后减小，尤其是滤嘴通风率为0时逐口变化较明显；
与滤嘴通风率为0的卷烟比较，随着滤嘴通风率增加，全部口数的烟气气溶胶粒子体积浓度和VMD 的平均值显著增大，但滤嘴通风率由47.86%增加至64.08%时，粒子体积浓度略微降低。以上结果表明，滤嘴通风对加热条件下气溶胶体积浓度、VMD的影响显著大于点燃条件，在加热条件下，滤嘴通风能够明显增大烟气气溶胶粒子的体积浓度和VMD。

图4 点燃和加热条件下不同滤嘴通风率卷烟烟气气溶胶的逐口粒子体积浓度和体积中值粒径（n=3）Fig.4 Puff-by-puff particle volume concentration and volume median diameter of aerosol from cigarettes with different filter ventilation rates during burning or heating（n=3）

2.6 不同滤嘴通风率对点燃和加热条件下气溶胶释放影响的分析

滤嘴通风率增加，对烟草材料段的影响主要表现为通过的气流减少，但由于点燃和加热产生气溶胶的方式不同，因此受气流量变化的影响也不同。传统卷烟抽吸燃烧时温度迅速上升，烟草组分经燃烧、热解、蒸馏等复杂变化而形成固、液、气三相，随温度的降低而凝结形成烟雾气溶胶。燃吸条件下滤嘴通风率增加，进气量减少，导致单口烟丝燃烧量减少，产生的烟气量减少，同时气流量减少、流速降低，烟气流经烟丝段时温度降低，增加了在烟丝段的截留和凝聚作用。因此，烟支出口端气溶胶中烟气成分释放量减少、全部口数的气溶胶粒数浓度的平均值减小、CMD 的平均值增大。抽吸加热卷烟时，受环境空气及挥发性物质蒸发的影响，温度下降［29］，经低温蒸发和热解作用形成气-汽混合物，随气流向烟支出口端递送的过程中温度不断降低，成核并凝结形成气溶胶。加热条件下滤嘴通风率增加，进气量减少反而减小了对烟草材料段的降温作用，因此，增加了半挥发成分的蒸发和释放，而滤嘴通风率增加降低了滤嘴温度，加速了烟气流的凝结和团聚作用，烟气气溶胶粒数浓度和CMD均增大。

在点燃和加热条件下，滤嘴通风率对烟气气溶胶释放特征的影响不同：①随着滤嘴通风率从0增加至64.08%，在点燃条件下，总粒相物释放量，粒相物中烟碱、丙二醇和丙三醇及粒相物和气相物中水分的释放量均显著减小；
在加热条件下，滤嘴通风打孔后，粒相物中烟碱、丙二醇和丙三醇的释放量增大，粒相物和气相物中水分的释放量略微减小，但滤嘴通风率增大至64.08%后，粒相物中烟碱和丙三醇的释放量又略微减小。②随着滤嘴通风率从0增大至64.08%，在点燃条件下，烟气气溶胶的粒数浓度粒径分布变化不大，粒数浓度降低，CMD增大；
在加热条件下，烟气气溶胶的粒数粒径分布从20～500 nm 增加至40～1 000 nm，与滤嘴通风率为0 的烟支相比，烟气气溶胶粒数浓度、粒子体积浓度、CMD和VMD显著增大，但滤嘴通风率由47.86%增加至64.08%时，粒数浓度和粒子体积浓度略微降低。

猜你喜欢滤嘴烟支粒数抽吸参数对电加热卷烟气溶胶粒数和粒径的影响烟草科技(2022年9期)2022-09-24一种智能化柔性烟支翻盘输送机构的设计应用中国新技术新产品(2022年24期)2022-03-24南通烟滤嘴公司推动“党建+安全”融合发展江苏安全生产(2022年12期)2022-02-06降低卷烟储存输送系统中细支烟横烟频次的研究装备制造技术(2021年12期)2021-04-23小麦穗顶部和基部小穗结实粒数的全基因组关联分析山西农业科学(2021年4期)2021-04-19细支卷烟烟支物理指标相关性分析湖南文理学院学报(自然科学版)(2020年4期)2020-11-25甘蓝型高角粒油菜不同部位角粒数差异研究山西农业科学(2018年7期)2018-07-13烟支重量和密度对加香加料表达效果的影响研究西南农业学报(2016年4期)2016-05-17PASSIM80卷烟机组接装机滤嘴料仓改进设备管理与维修(2015年2期)2015-12-25不同压纹对卷烟用滤嘴棒原纸及滤嘴棒性能的影响中国造纸(2014年1期)2014-03-01