陶双成，黄山倩，高硕晗，熊新竹，郝艳召，邓顺熙

1.交通运输部科学研究院，北京 100029；
2.长安大学汽车学院，陕西 西安 710064；
3.长安大学水利与环境学院，陕西 西安 710064

关中城市群是陕西省的工业、经济、文化和教育中心，是西部地区面向东中部地区的重要门户，天然的“U”字型河谷地形极不利于本地大气污染物的扩散，易形成污染物累积并发生二次污染（黄少妮等，2016）。近年来该地区雾霾频发、光化学烟雾污染问题日渐突出（陕西日报，2018），已经被纳入国家大气污染重点防治区域“三区十群”。研究表明（Gao et al.，2020；
生态环境部，2020），随着区域经济的快速发展，机动车尾气排放已经成为城市群或大城市灰霾和光化学烟雾等大气污染物的主要来源之一，不仅影响环境空气质量（Gong et al.，2017）而且对人体健康造成更严重危害（Zheng et al.，2017），也是城市温室气体增速最快的领域和重要排放源（唐伟等，2019）。机动车排放对以西安、宝鸡、铜川、咸阳（含杨凌）和渭南为中心的辐射区内大气污染的贡献显著（陶双成等，2019；
张雅瑞等，2022），开展关中城市群机动车污染排放控制策略研究是空气污染防治和降碳减污协同控制最重要的工作之一，对交通部门降碳减污协同管理和区域性大气污染防治的科学决策具有重要意义。

近年来，科研人员已经在长三角城市群（宋晓伟等，2019）、珠江三角洲地区（程晓梅等，2014）、长株潭地区（李贝睿等，2016）、京津冀地区（郎建垒等，2012；
杨雯等，2018）、海峡西岸经济区（鲁斯唯等，2014）等城市群地区开展了机动车大气污染排放控制研究，这些研究大都侧重于新车排放标准的实施、老旧机动车的淘汰、检测/维修（I/M）制度等控制措施实施情景下机动车排放常规气态污染物一氧化碳（CO）、氮氧化物（NOx）与二氧化硫（SO2）以及颗粒物（PM2.5和PM10）的减排效果研究。然而，对VOCs、醛类、烯烃类和苯等非常规污染物开展的相关研究比较少，而这些污染物是区域性二次气溶胶和光化学烟雾形成的重要前体污染物，是当前地区性、健康性环境空气污染防治的重点，亟需引起高度关注。

目前，关中地区加快了使用替代燃料和推进机动车电动化的步伐，也加强了提高油品质量、淘汰黄标车、采取交通限行等一系列控制措施的实施力度，而关于这些措施对关中城市群机动车尾气排放控制效果的研究尚未见诸报道。此外，由于中国区域经济发展的差异性，各地区机动车大气污染排放量和排放特征的差异性也比较大（姚志良等，2012），在研究不同控制措施的污染物减排效果时，充分考虑关中城市群机动车控制相关计划及尾气排放的本地特征，对科学合理制定关中地区机动车尾气排放控制对策至关重要。

基于以上背景，本研究采用关中地区本地化修正后的MOVES模型，基于情景分析法计算出提高油品质量、淘汰黄标车、使用替代燃料和车辆限行等4种控制策略下的机动车污染物排放因子，以2012年为基准年研究支持不同减排策略下关中城市群道路机动车污染物排放清单，分析4种典型减排策略对关中地区机动车排放的CO、NOx、SO2和颗粒物等常规大气污染物，以及对NH3、VOCs、甲醛、乙醛、丙烯醛、1,3-丁二烯、苯等非常规大气污染物的减排效果，以期为区域机动车污染排放管理和大气污染防治决策提供参考依据。

1.1 研究区域与对象

关中城市群是以西安为中心，包括咸阳、宝鸡、渭南、铜川等地级城市以及杨凌农业示范区，本研究以这5市（其中将杨凌区并入咸阳市一起考虑）为研究对象，关中城市群地理位置如图 1所示。

图1 关中城市群地理位置示意图Figure 1 Geographical location map and layout of Guanzhong urban agglomeration

研究提高油品质量、淘汰黄标车、使用替代燃料和车辆限行等4种典型排放控制条件下的污染物排放因子和排放清单，评估分析不同减排控制策略下的减排效果，主要包括机动车排放的常规污染物——PM2.5、PM10、CO、NOx、NH3和SO2，和非常规气态污染物——挥发性有机物（VOCs）、甲醛（HCHO）、乙醛（CH3CHO）、丙烯醛（C3H4O）、1,3-丁二烯（C4H6）、苯（C6H6）和甲烷（CH4）。研究对象为汽车、摩托车道路移动排放源，不包括非道路移动源（如农用机械、工程机械等）的排放。

1.2 清单建立方法

机动车大气污染物排放量的计算基于排放因子法，主要涉及3个参数：机动车保有量、年均行驶里程和机动车排放因子。计算公式（环境保护部，2014）如下：

式中：

Qe——污染物年排放总量，g；

Fei——i型车的排放因子，g·km-1；

Pi——i型车的保有量，辆；

li——i型车的年均行驶里程，km·vehicle-1。

本研究利用关中城市群内的实地调研和测试数据对MOVES模型进行本土化修正后作为道路移动源气态污染物排放因子计算模型。根据对车龄分布、燃油信息、平均速度分布、道路类型分布、行驶里程时间分布、气象信息、燃油和发动机分类、机动车保有量等8项具有区域性特征的参数进行关中地区本土化修正，依据修正后的模型进行4种典型控制策略条件下的污染物排放因子、排放清单的计算。

1.3 控制对策情景

1.3.1 提高油品质量

据调查西安市 2012年执行国Ⅲ标准汽、柴油油品标准，2014年1月起全面推广使用国Ⅳ汽油，2014年9月开始供应国Ⅴ标准油品，2018年1月1日执行国Ⅴ标准油品。因此，本研究设定3个情景，即西安、宝鸡、渭南、咸阳（含杨凌）、铜川等城市机动车分别全部使用国Ⅲ油、国Ⅳ油和国V油。其中，以2012年全部使用国Ⅲ油为基准，MOVES模型中输入的不同时期不同油品下的硫含量按照《车用汽油》（GB 17930—2011）和《车用柴油 (Ⅳ)》（GB 19147—2013）中相关参数进行调整。

1.3.2 淘汰黄标车

据统计关中城市群 2012年机动车保有量中有22.34×104辆为黄标车（约占机动车保有量的6.8%）。本研究设定一种控制情景，即在2012年内淘汰所有的黄标车，全部替换为2012年最新标准下的对应类型车辆（国Ⅲ）。其中以关中城市群2012年机动车保有量为基准，根据MOVES模型参数输入中车龄分布参数输入要求，分别计算淘汰黄标车后不同车型、不同污染物年削减量。

1.3.3 使用替代燃料

根据调查西安、宝鸡、渭南、咸阳和铜川市用天然气作为替代燃料的机动车以小客车和公交车为主，其中西安市2012年天然气汽车约28000辆（出租车12500辆、公交车7500辆）。因此，本研究设定一种控制情景，即将关中城市群内所有大客车和20%小客车替换为天然气燃料，而其他车型的燃料类型保持不变。以2012年机动车保有量为基准，根据MOVES模型中燃油信息参数输入，天然气的输入参数按照《车用压缩天然气》（GB 18047—2000）中的相关组分指标确定。

1.3.4 车辆限行

关中地区尚未实施过交通限行措施，参考北京（陶双成等，2016）、佛山（刘永红等，2010）等城市实施限行措施后的机动车排放因子和车流量变化的研究结论，本研究设定一种控制情景，即各城市采取交通限行措施后，各类型机动车车流量等比例削减15%、平均车速提高25%，根据MOVES模型中平均速度分布参数输入，计算限行后的排放因子，调整机动车保有量数据，计算出实施限行措施后机动车大气污染物排放的削减效果。

1.4 减排效果计算

通过减排控制情景下的排放量与基础年排放量比较，得到每种控制措施的减排效果。

式中：

ηij——第i种减排策略下第j种污染物减排效果，无量纲；

Qeij——第i种减排策略下第j种污染物排放总量，t；

Qeij*——实施减排策略之前第j种污染物排放总量，t。

2.1 提高油品质量的减排效果

利用MOVES模拟计算得到关中城市群国Ⅲ（零措施）、国Ⅳ、国V 3种燃油条件下分车型的污染物排放因子，根据关中城市群内各车型的保有量和年均行驶里程，计算出机动车燃油标准从国Ⅲ提高到国Ⅳ、国V后污染物排放各自的削减量，具体数据见表1和表2。

表1 国Ⅳ燃油替代国Ⅲ燃油后污染物排放年削减总量Table 1 Annual reduction of pollutants after China Ⅳ replaces China Ⅲ fuel t

表2 国V燃油替代国Ⅲ燃油后污染物排放年削减总量Table 2 Annual reduction of pollutants after China V replaces China Ⅲ fuel t

2.1.1 国Ⅳ油替代国Ⅲ油污染物削减评估

对机动车尾气污染控制而言，发动机、油品和尾气净化多个环节相互影响和制约，而油品是其中的关键环节（王新明等，2015）。从表 1中可以看出，燃油标准从国Ⅲ提高到国Ⅳ后，关中城市群机动车污染物排放都有明显降低。其中城市群道路机动车排放的各类污染物削减总量中CO的减排效果最明显，削减量占全部污染物总减排量的85%左右，其次是NOx和SO2，分别占7%和3%。不同车型不同污染物减排量差异较大，例如小客车CO、NOx、VOCs的排放年削减量较大，分别达26683.94、2523.75、612.74 t，各占所有车型CO、NOx和VOCs总减排量的36%、43%和23%，这与关中城市群内小客车保有量高有关（载客汽车以小客车为主，占比达97.05%）；
对于重型货车，在使用国Ⅳ油替代国Ⅲ油之后，重型货车PM10、PM2.5和SO2的排放年削减量很大，分别占所有车型PM10、PM2.5和SO2年总减排量的54.2%、54.4%和34.4%，主要由于重型货车以柴油燃料为主，其尾气排放中颗粒物和SO2排放因子总体较高（赵雪艳等，2019），造成一次有机气溶胶（POA）偏高，二次有机气溶胶（SOA）少，柴油车SOA/POA平均在0.5—1.3之间，与国外SOA/POA平均3左右相比偏低（Chirico et al.，2010），因此柴油车尾气控制的关键问题是如何降低一次颗粒物排放，其对燃料品质提升也更加敏感。

2.1.2 国V油替代国Ⅲ油污染物削减评估

国V油替代国Ⅲ油后，汽油和柴油中的烯烃和芳烃、硫含量等均有大幅下降，其中汽油和柴油的国V中油硫含量仅为国Ⅲ油的6.67%和2.86%。从表2可以看出，国V油替代国Ⅲ油之后，各类污染物年排放总量削减效果更加明显，其中SO2的减排量达到3472.16 t，NOx减排量达到9408.47 t，CO减排量高达 121992.78 t，VOCs减排量也达到4326.46 t。甲烷和苯总量减排效果显著，分别达到260.21 t和215.28 t。对比国Ⅳ油替代国Ⅲ油的减排效果可以看出，国V油替代国Ⅲ油的污染物排放削减量更大，每种污染物减排量均有一定幅度增加，其中NOx、THC、VOCs、CO的减排量增加幅度更明显，分别达到62.82%、65.26%、65.61%和66.9%，其次是SO2减排效果提高了22%，PM10和PM2.5减排效果分别提高了13%和14.37%。

2.2 淘汰黄标车的减排效果

黄标车具有高排放特性，其污染排放已成为城市群机动车大气污染的重要部分。关中城市群内黄标车占比不高，据调查柴油车占比约为40%，60%为“汽油+其他”车。根据相应的对策情景，模拟计算出关中城市群内淘汰黄标车后各污染物的排放削减量，具体详见表3。从表中可以看出，淘汰黄标车情景下各类污染物排放量均有不同程度削减，其中CO年削减量可达 44298.96 t，NOx年削减量也达到了12454.15 t，VOCs年削减量可达4162.14 t，可以看出淘汰黄标车政策的总量减排效果主要体现在CO、VOCs和NOx，颗粒物减排量相对较少，这与京津冀地区黄标车政策的总量减排效果基本一致（卢亚灵等，2018）。同时，不同车型中黄标车的淘汰对不同污染物的减排作用有差异，其中货车中黄标车的淘汰对PM2.5和PM10的减排效果显著，分别占总削减量的78.78%和68.51%，重型载货汽车淘汰的减排效果最明显；
小客车和中型货车中黄标车的淘汰对CO减排量分别占CO总削减量的23.24%和34.44%，总体占比较高；
小客车中黄标车的淘汰对于机动车排放的非常规气态污染物削减量贡献巨大，例如NH3达到67.27%，VOCs达到35.59%。淘汰黄标车措施对于控制关中城市群机动车尾气排放具有显著效果。

表3 淘汰黄标车后各排放污染物年削减量Table 3 Annual reduction of pollutants after the elimination of yellow-label vehicles t

2.3 使用替代燃料的减排效果

根据对策情景 1.3.3可计算得出关中城市群内使用天然气为替代燃料时各污染物的排放削减量，具体见图2所示。从图2可知，关中地区的大客车以及20%小客车全部使用天然气为替代燃料后，各项污染物排放总量均有降低。其中，20%小客车用天然气燃料替代汽油后CO和NOx年减排量分别可达到14982.88 t和609.8 t；
另外，VOCs等有机污染物减排效果显著，总体可达2519.73 t，减排甲醛43.92 t、乙醛21.01 t、苯68.36 t。研究结果表明，天然气作为关中城市群大客车和小客车的替代燃料，对于CO和NOx的总量减排效果最为明显（袁睿等，2018），可降低NOx经过大气转化生成PM2.5中的硝酸盐的数量，另外VOCs和其他有机污染物的减排效果也很显著，可减少VOCs经过大气氧化生成 PM2.5中的二次有机气溶胶（SOA）的数量（Seinfeld et al.，2016）。因此，天然气作为替代燃料的使用能够降低城市大气中二次有机气溶胶的生成，也能降低光化学烟雾前体物的累积。

图2 大客（汽油、柴油）和20%小客车全部采用CNG后各污染物年削减量Figure 2 Annual reduction of pollutants after CNG is adopted for buses and 20% passenger cars

2.4 交通限行的减排效果

根据对策情景1.3.4，计算得出关中城市群内实施交通限行政策后各污染物的排放削减量，具体见表4所示。由表4可知，实施交通限行措施对于迅速降低机动车污染物排放量效果明显，其中CO削减量最大，达55969.38 t，其次为NOx年削减量达14630.15 t，VOCs年削减量为3487.91 t，非常规气态污染物中苯和甲醛的削减量分别为89.03 t和89.16 t，PM10和PM2.5的年削减量分别为1122.28 t和740.68 t。不同类型机动车污染物减排特征差异较大，其中载货汽车的减排对NOx、CO和VOCs减排效果显著，分别占相应污染物削减量的73%、39%和53%，这主要与关中城市群内载货汽车污染物排放量总体较高、污染物排放受车速和道路车流量影响明显有关。交通限行对机动车排放的PM10和PM2.5减排率分别可达20.41%和18.07%，对CO和NOx削减率分别达到12.33%和17.86%。这与北京奥运交通限行前后次干道监测研究中的机动车排放PM10、CO和NO2的削减率分别达到23.4%、20%和11%的减排效果基本一致（陶双成等，2016）。

表4 交通限行后关中城市群各污染物排放削减量Table4 Emission reduction of pollutants after traffic restriction t

2.5 减排方案效果比较

4种典型控制情景下机动车排放颗粒物（PM10、PM2.5）、常规气态污染物（NOx、SO2、CO）和非常规气态污染物（VOCs、甲烷、甲醛、苯）排放的减排效果对比情况见图3—6。由图3可知，对于机动车排放颗粒物PM10和PM2.5的削减情况来看，交通限行和淘汰黄标车的减排效果最明显，PM10和PM2.5减排率可达18%—23.43%；
采取大客车和20%小客车用替代燃料CNG，PM10和PM2.5的削减率分别可达到6.95%和9.03%，减排效果也比较显著；
国V油替代国Ⅲ油时机动车尾气直接排放PM10和PM2.5的削减率仅为2.88%和3.75%。

由图3和图4机动车排放常规气态污染物NOx、SO2和CO的削减情况来看，交通限行和淘汰黄标车的减排措施对NOx的减排效果比较明显，削减率分别为17.86%和15.21%，其次为燃油标准提高和CNG燃油油品替代，也都表现出了明显的减排作用；
提高燃油质量对SO2的减排效果非常显著，国V油替代国Ⅲ油使得SO2削减率高达82.67%，其次是交通限行对SO2减排率也达到16.86%，这主要与柴油车量的限行有关；
同时，提高燃油品质对 CO的减排效果比较明显，国V油替代国Ⅲ油后CO削减率达到26.87%。

图3 对PM2.5、PM10、NOx、CO的削减率Figure 3 Reduction rate of PM2.5,PM10,NOx and CO

图4 各控制策略对SO2的削减率Figure 4 Reduction rate of SO2

由图5和图6机动车排放VOCs、甲烷、甲醛和苯等非常规气态污染物的削减情况来看，各类减排措施对VOCs的排放削减都有一定效果，其中提高油品质量使VOCs削减率达到10%以上，其次是交通限行的削减率为8.51%，淘汰黄标车减排效果为7.99%；
提高油品质量对甲烷和苯减排效果也比较明显，例如国V油替代国Ⅲ油使得甲烷和苯的削减率分别达到21.26%和23.92%；
甲醛污染物削减最明显的策略为淘汰黄标车。

图5 对NH3、THC、VOCs、CH4的削减率Figure 5 Reduction rate of NH3,THC,VOCs and CH4

图6 对甲醛、乙醛、1,3-丁二烯、苯的削减率Figure 6 Reduction rate of HCHO,CH3CHO,C4H6 and C6H6

综合国内外机动车污染控制的典型做法，同时结合关中城市群区域经济社会发展现状和大气污染物减排控制要求，分析认为现阶段加快提升燃油品质将是较优选择；
淘汰黄标车对关中城市群机动车污染减排的贡献也比较突出，特别是对 PM10和PM2.5减排控制效果显著，应加快推进淘汰黄标车和摩托车相关政策；
使用CNG等替代燃料可以有效降低颗粒污染物的排放量，作为年行驶里程长的大客车和保有量高的小客车（例如出租车）的替代燃料使用具有重要的减排作用，就目前技术而言，将其覆盖全部车型还不太现实，但仍然是控制区域机动车污染的重要措施之一；
交通限行可以短时间内减少上路车辆，改变道路交通状况，提高机动车行驶工况，大幅度削减各类污染物的排放量（樊守彬等，2017；
孙传旺等，2021），可以作为关中城市群重度污染天气条件下机动车排放控制的临时性措施。研究结果表明，任何单一的控制措施无法对所有机动车大气污染物实现统一有效控制，因此在制定机动车污染物减排策略时，应结合不同类型污染物的总量控制目标要求，有针对性的组合实施以上减排对策。4种情景叠加实施时，关中城市群机动车排放的PM2.5、PM10、NOx和VOCs将会分别削减54.27%、48.24%、51.31%和32.09%，综合控制措施的减排效果明显。

（1）基于本地化修正后的MOVES模型，研究了关中地区提高油品质量、淘汰黄标车、使用替代燃料和车辆限行等4种控制策略下的机动车大气污染物减排效果。其中，提高燃油标准后关中城市群机动车污染物排放都有明显降低，CO的减排效果最明显，其次是NOx和SO2。不同车型不同污染物减排量差异较大，对于小客车CO、NOx和VOCs的排放削减量较大，这与城市群内小客车保有量大有关（载客汽车以小客车为主，占比达97.05%），对于重型货车PM10、PM2.5和SO2的排放削减明显，其尾气排放中一次有机气溶胶（POA）偏高，对燃料品质提升也更加敏感。

（2）淘汰黄标车对CO、VOCs和NOx的总量减排效果突出，颗粒物的减排量相对较少，其中小客中黄标车的淘汰对CO、NH3和VOC削减贡献率明显，对非常规气态污染物削减量贡献巨大，例如NH3达到67.27%、VOCs达到35.59%，重型载货汽车中黄标车的淘汰对PM2.5和PM10减排作用明显。天然气作为替代燃料后，对于CO、NOx和VOCs的总量减排效果最明显，可降低NOx经过大气转化生成PM2.5中的硝酸盐的数量，降低城市大气中VOCs氧化形成的二次有机气溶胶的生成。

（3）交通限行对于迅速降低区域机动车排放的CO、NOx、VOCs、苯和甲醛等污染物效果明显（为10%—20%），可以作为关中城市群重度污染天气条件下机动车排放控制的临时性措施。复合措施的减排效果更明显，宜根据不同时期对不同类型污染物的减排要求，有针对性的组合减排策略。

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